From e5d7195c1268bf415f9584a8c4707c0fefd77a12 Mon Sep 17 00:00:00 2001 From: kilian Date: Wed, 14 Oct 2026 12:56:13 +0200 Subject: [PATCH] Dateien nach "Report" hochladen --- Report/Masterthesis.tex | 154 +++++++++++++++++++++++++++++++--- Report/Petrinet1.png | Bin 0 -> 47471 bytes Report/Petrinetmarked.png | Bin 0 -> 48988 bytes Report/Petrinetmarkedfree.png | Bin 0 -> 48676 bytes Report/refs.bib | 119 +++++++++++++++++++++++++- 5 files changed, 261 insertions(+), 12 deletions(-) create mode 100644 Report/Petrinet1.png create mode 100644 Report/Petrinetmarked.png create mode 100644 Report/Petrinetmarkedfree.png diff --git a/Report/Masterthesis.tex b/Report/Masterthesis.tex index cd9a243..344e5ef 100644 --- a/Report/Masterthesis.tex +++ b/Report/Masterthesis.tex @@ -1,7 +1,7 @@ %!TeX TXS-program:bibliography = txs:///biber -\documentclass[12pt]{article} -\renewcommand{\baselinestretch}{1.5} +\documentclass[11pt]{article} +\renewcommand{\baselinestretch}{1.0} \usepackage{graphicx} \usepackage{amsmath} \usepackage[style=numeric, sorting=none,backend=biber]{biblatex} @@ -10,6 +10,7 @@ \author{Kilian Seng} \date{\today} + \begin{document} \begin{titlepage} \maketitle @@ -28,7 +29,14 @@ \forall u,v \in V: label(u) = label(v) \implies u = v \end{equation} \subsubsection{Das chemische Molekül als nicht einzigartig gelabelter Graph} - Ein chemisches Molekül bestehend aus kovalenten Bindungen kann dabei als ein ungerichteter Graph betrachtet werden. Dabei können die Kanten nach den Bindungstypen: einfach, doppelt, dreifach, vierfach und aromatisch gelabelt werden. Die Knoten können nach dem Elementtyp und mit der Elementarladung gelabelt werden \cite{andersenphd}. Im Gegensatz zu einem gelabelten Graphen sind diese Label nicht einzigartig. Es ist möglich das Kantenlabel Beispielsweise einer Doppelbindung durch zwei Einfachbindungen zwischen den selben Knoten zu ersetzten. Diese Darstellung kann aber keine aromatischen Bindungen repräsentieren. Etwaige sterische Informationen sind dabei mit einem Graphen nicht darstellbar. Eine Chemische Reaktion kann dabei als eine Graphen Operation beschrieben werden, welche in Kapitel \ref{chdoublepushout} näher beschrieben wird. Um zu überprüfen, ob die nötigen Funktionellen Gruppen für eine Reaktion vorhanden sind, muss ein Monomorphismus gefunden werden. Um bestimmen, ob ein erzeugtes Molekül bereits gefunden wurde, muss ein Isomorphismus gefunden werden. Beide werden in Kapitel \ref{chmophisms} definiert. + Ein chemisches Molekül bestehend aus kovalenten Bindungen kann dabei als ein ungerichteter Graph betrachtet werden. Dabei können die Kanten nach den Bindungstypen: einfach, doppelt, dreifach, vierfach und aromatisch gelabelt werden. Die Knoten können nach dem Elementtyp und mit der Elementarladung gelabelt werden \cite{andersenphd}. Im Gegensatz zu einem gelabelten Graphen sind diese Label nicht einzigartig. Es ist möglich das Kantenlabel Beispielsweise einer Doppelbindung durch zwei Einfachbindungen zwischen den selben Knoten zu ersetzten. Diese Darstellung kann aber keine aromatischen Bindungen repräsentieren. Etwaige sterische Informationen sind dabei mit einem Graphen nicht darstellbar. Eine Chemische Reaktion kann dabei als eine Graphen Operation beschrieben werden, welche in Kapitel \ref{chdoublepushout} näher beschrieben wird. Um zu überprüfen, ob die nötigen Funktionellen Gruppen für eine Reaktion vorhanden sind, muss ein Monomorphismus gefunden werden. Um bestimmen, ob ein erzeugtes Molekül bereits gefunden wurde, muss ein Isomorphismus gefunden werden. Beide werden in Kapitel \ref{chmophisms} definiert. Die Standard Darstellung von chemischen Molekülen als Graphen folgt dabei der Lewis Repräsentation \cite{lewisrep, ocwiley}. + \begin{itemize} + \item Oktettregel: in Organischen Molekülen hat Wasserstoff 2 und alle anderen Hauptgruppenelemente 8 Elektronen. + \item In Kovalenten Bindungen werden 2 mal die Bindungsstärke Elektronen verwendet. Diese zählen für beide an der Bindung beteiligten Atomen. + \item zeichne Einfachbindungen als Kanten zwischen den benachbarten Atomen. Eine Einfachbindung repräsentiert 2 Elektronen. + \item Ein Atom kann maximal einen Bindungsgrad von der Anzahl seiner Valenzelektronen haben. Zbs Wasserstoff 1, Chlor bis zu 7. + \item Aromatische Bindungen zählen als 1,5 treten aber meistens in gerader Anzahl auf. + \end{itemize} \subsubsection{Morphismen} \label{chmophisms} Für die Definition der Morphismen \cite{andersenphd} nehmen wir an es liegen zwei einfach, ungerichtete Graphen $G = (V_{G}, E_{G})$ und $H = (V_{H}, E_{H})$ vor. \paragraph{Morphismus} @@ -113,15 +121,113 @@ \item es keine Kanten in $E_{G} \setminus m(E_{L})$ die an einen Knoten in $m(V_{L} \setminus l(V_{K}))$ gebunden sind bzw. es keine Kanten in $E_{H} \setminus m(E_{R})$ die an einen Knoten in $m(V_{R} \setminus r(V_{K}))$ gebunden sind. Also gilt für alle Knoten die nicht in einer der beiden Regelseiten, aber nicht im Kontext sind, also nach der Transformation nicht mehr vorhanden sind, nicht mit Kanten verbunden sein können, die Teil der Vorbedingung waren. Wenn $p$ also einen Knoten entfernt, müssen auch von ihm ausgehenden Kanten entfernt werden. \item es gibt keine distinkten Knoten $u,v \in V_{L}$ mit $m(u) = m(v)$ wenn $u \in l(V_{k}), v \notin l(V_{k})$ und es gibt keine distinkten Kanten $e,f \in E_{L}$ mit $m(e) = m(f)$ wenn $e \in l(E_{k}), f \notin l(E_{k})$. Wenn also eine Kante oder ein Knoten in der Vorbedingung ist, aber durch die Transformation entfernt wird, so können sich nicht durch den Morphismus $m$ dem gleichen Knoten zugeordnet werden. \end{itemize} - Im folgenden beschränken wir die Morphismen $l$ und $r$ zu Monomorphismen, da so nur eine Möglichkeit für $D$ besteht. Dafür würde es reichen, dass einer der Beiden Morphismen ein Monomorphismus ist. Die Beschränkung beider Morphismen ist nötig, damit Invertierbarkeit gewahrt wird. Ebenso beschränken wir die Morphismen $m$ und $m'$ Monomorphismen zu sein, damit keine Knoten fusioniert werden können \cite{andersenphd}. + Im folgenden beschränken wir die Morphismen $l$ und $r$ zu Monomorphismen, da so nur eine Möglichkeit für $D$ besteht. Dafür würde es reichen, dass einer der beiden Morphismen ein Monomorphismus ist. Die Beschränkung beider Morphismen ist nötig, damit Invertierbarkeit gewahrt wird. Ebenso beschränken wir die Morphismen $m$ und $m'$ Monomorphismen zu sein, damit keine Knoten fusioniert werden können \cite{andersenphd}. + Für den DPO Ansatz bei einer Transformation an einem chemisch gelabelten Graphen nehmen wir eine Menge von Labeln $\Omega$. Die Graphen $L$ und $R$ sind dabei mit $\Omega$ gelabelt, während der Kontext $K$ beide Label vereint und somit mit $\Omega \times \Omega$ gelabelt ist. Es wäre Möglich das Umbenennen von Labeln zu verhindern wie in Abbildung \ref{labeldpo} Beispiel (a) zusehen, aber unsere Definition erlaubt das Umbenennen nach Beispiel (b) für eine effizientere Darstellung. + \begin{figure} [h] + \includegraphics[width=\textwidth]{labeldpo.png} + \caption{Wenn in einer Regel $r$ ein Kantenlabel verändert wird, kann die Kante im Kontext nicht auftreten (a) oder als Kombination beider Kanten gelabelt werden (b). In Beispiel (a) wird die Kante mit Label a in der Transformation entfernt und eine neue Kante mit Label b hinzugefügt. In Beispiel (b) wird das Label einer Kante a zum Label b geändert. In Beispiel (a) wäre es Möglich $K$ über den Labelraum $\Omega$ zu definieren. In Beispiel (b) wird der Labelraum $\Omega \times \Omega$ nötig. Wir definieren nach Beispiel (b) \cite{andersenphd}. } + \label{labeldpo} + \end{figure} + Wenden wir dies auf den chemisch gelabelten Graphen an so stellen die Knotenlabel weiterhin die chemischen Elemente mit etwaigen Ladungen dar, jedoch ist für die Kantenlaben neben den chemischen Bindungen noch ein \textbf{nil} Label nötig, um das entfernen einer Bindung zu beschreiben. Bei einer Graphtransformation müssen weiterhin die Regeln für einen chemisch gelabelten Graphen gewahrt werden. - - \subsubsection{Gerichteter Multi Hypergraph} + \subsubsection{Gerichteter Multi Hypergraph}\label{hypergraph} Ein gerichteter Multi Hypergraph $\mathcal{H} = (V,E)$ ist ein Tupel. Dabei ist $V$ eine Menge von Knoten und $E$ eine Menge von gerichteten Hyperkanten. Eine Hyperkante $e \in E$ ist selber ein Tupel $ e = (U, W)$ aus einer Multimenge von Startknoten (tail) $U$ und einer Multimenge von Zielknoten (head) $W$. Beide Multimengen enthalten ausschließlich Knoten und sind daher Teilmengen der Menge von Knoten $U,W \subseteq V$ \cite{andersenhyperflow}. + \begin{figure} [h] + \includegraphics[width=\textwidth]{hypergraphex.png} + \caption{Drei Beispiele für Hyperkanten in Hypergraphen. Die linke Hyperkante beschreibt den Übergang von den Graphen $g_{1}$ und $g_{2}$ zu $g_{3}$. Die mittlere Kante Beschreibt den Übergang von dem Graph $g_{4}$ zu $g_{5}$. Bei einem einfachen Übergang wird eine einfache Kante verwendet. Die rechte Hyperkante beschreibt den Übergang von dem Graphen $g_{6}$ zu $g_{7}$. Es werden zwei Exemplare von $g_{6}$ benötigt, was durch den Doppelten Pfeil dargestellt wird \cite{andersenphd}.} + \label{hypergraphex} + \end{figure} + Ein $s$,$t$-Superpfad in einem Hypergraphen $\mathcal{H} = (V,E)$ für die unterscheidbaren Knoten $s,t \in V$ ist definiert als eine Kantenuntermenge $F \subseteq E$ sodass für die Kanten geordnet als $e_{1}$ bis $e_{k}$ gilt \cite{hypergraphpath}: + \begin{itemize} + \item $tail(e_{1}) = {s}$ + \item $\forall 1 < i \leq k: tail(e_{i}) \subseteq {s} \bigcup\limits_{1 \leq j < i} head(e_{j})$ + \item $head(e_{k}) = {t}$ + \end{itemize} + Ein Hyperpfad $P$ ist ein minimaler Superpfad. Also gilt: $\forall e \in P: P \setminus {e}$ ist kein Superpfad. \subsubsection{Zyklen} - - - + Für einen endlichen ungerichteten Graphen $G =(V, E)$ ist ein einfacher Pfad definiert als endliche Sequenz $V_{P} = \langle v_{1}, ... , v_{k} \rangle$ mit $v_{1}, ... , v_{k} \in V$ und $E_{P} = \{(v_{1}, v_{2}), ..., (v_{k-1}, v_{k})\}$ mit $(v_{i}, v_{i+1}) \in E$ mit $i \in {1, ..., k-1}$. Ein solcher Pfad ist ein Zyklus, wenn gilt $(v_{k}, v_{1}) \in E$. Eine Sehne in einem Pfad ist eine Kante $e_{c} \in E$ zwischen zwei Knoten des Pfades $e_{i}, e_{j} \in V_{P}$, welche wiederum nicht Teil des Pfades ist $(_{i}, e_{j}) \notin E_{P}$. Ein sehnen loser Zyklus ist sehnen loser Pfad, bei dem der erste und letzte Knoten über eine Kante verbunden sind. + \subsubsection{Integer Linear Programming ILP} + Ein Lineares Programmier (LP) Problem ist ein mathematisches Problem, bei dem für eine Menge an Variablen $\{x_{1},..., x_{n}\}$ Werte gefunden werden, so dass eine Zielfunktion maximiert oder minimiert wird. Ein LP kann mathematisch als eine Zielfunktion und eine Menge von Bedingungen beschrieben werden: + \begin{itemize} + \item $max z = \sum_{j} c_{j} \times x_{j}$ + \item Bedingung 1: $\sum_{j} a_{i,j} \times x_{j} \geq b_{i}$ + \item Bedingung 2: $0 \leq x_{j}$ + \end{itemize} + Dabei sind alle Werte, außer einer Variable $x$ festgelegt. + Bei einem Integer LP Problem ist mindestens eine der Komponenten, meistens die Variable auf Integer also ganzzahlige Werte beschränkt. Es ist möglich, ein Maximierungsproblem in ein Minimierungsproblem zu überführen, indem die Zielfunktion mit einem negativen Wert multipliziert wird. Ebenso können mehrere Zielfunktionen kombiniert werden, indem sie addiert oder subtrahiert werden. Die Kombination aus Multiplikation mit einem großen Faktor und Addition erlaubt es eine primäre Zielfunktion mit einer sekundären oder Tertiären Zielfunktion zu kombinieren. + Um das ILP zu lösen, werden alle Variablen und Konstanten auf die gleiche Seite der Gleichung gebracht und Ungleichungen durch positive Konstanten $s$ ausgedrückt: + \begin{itemize} + \item $max z - \sum_{j} c_{j} \times x_{j}$ = 0 + \item Bedingung 1: $\sum_{j} a_{i,j} \times x_{j} + s_{i} = b_{i}$ + \item Bedingung 2: $0 \leq x_{j}$ + \item Bedingung 3: $0 \leq s_{i}$ + \end{itemize} + Diese Menge an Gleichungen kann in eine Matrix $\textbf{M}$ überführt werden, bei der die Zeilen die Gleichungen und die Spalten die Variablen $x_{j}, s{i}$ darstellen. + \begin{equation} + \begin{bmatrix} + z & -c_{1}& ... & -c_{j} & 0 & ... & 0 &| 0\\ + 0 & -a_{1,1}& ... & -a_{1,j} & s_{1} & ... & 0 &| b_{1}\\ + 0 & ...& ... & ... & ... & ... & 0 &| ...\\ + 0 & -a_{i,1}& ... & -a_{i,j} & 0 & ... & s_{i} &| b_{i} + \end{bmatrix} \times + \begin{bmatrix} + x_{1}\\ + ... \\ + x_{j}\\ + s_{1}\\ + ... \\ + s_{i} + \end{bmatrix} + \end{equation} + Das Lineare Gleichungssystem kann durch das einfache Invertieren der Matrix gelöst werden: + \begin{equation} + \textbf{A} \times x = b \iff \textbf{A}^{-1} \times b = x + \end{equation} + Die daraus resultierende Gleichung ist aber nicht unbedingt Ganzzahlig. Um eine ganzzahlige Optimale Lösung zu finden, wird ein Baum mit der über die Matrixinversion erhaltenen Lösung als Wurzel aufgespannt. + \begin{itemize} + \item Bestimme \textbf{A}$^{-1}$ aus \textbf{A} und $b$ + \item Bestimme $x$ aus \textbf{A}$^{-1}$ und $b$ + \item Sind alle Variablen in $x$ nur Integer + \item Wähle eine Variable $x_{i}$ oder $s_{i}$ aus der Menge von $x$ und $s$ aus + \item Teile in zwei neue lineare Gleichungssysteme auf, aus denen erneut eine Lösung gesucht wird + \begin{itemize} + \item Größer: Füge $x_{i} \geq ceiling(x_{i})$ als neue Bedingung hinzu + \item Kleiner: Füge $x_{i} \leq floor(x_{i})$ als neue Bedingung hinzu + \end{itemize} + \item Ein Pfad muss nicht weiter verfolgt werden, wenn: + \begin{itemize} + \item Unmöglich: Es gibt keine Optimale Lösung mit der Bedingung + \item Optimal: Der neue Knoten ist ganzzahlig + \item Begrenzung: Die Parameterbegrenzung liegt außerhalb der Anfangsbedingungen + \end{itemize} + \end{itemize} + Die Entscheidung, welche Variable als nächstes eingeschränkt wird, geht nach der Reihenfolge: + \begin{itemize} + \item Am nächsten an .5 + \item Stärkster Faktor in der Zielfunktion + \item niedrigster Index + \end{itemize} + Bei Entscheidung, welcher Knoten als nächstes untersucht wird, können verschiedene Baumsuchalgorithmen verwendet werden \cite{ilp}. + \subsubsection{Petrinetze} + Ein Petrinetz ist ein Werkzeug zur Untersuchung der Erfüllbarkeit parallel ablaufender Prozesse. Ein Petrinetz besteht aus Knoten und Kanten. Die Knoten lassen sich dabei als Zustände $p$ und Übergänge $t$ unterteilen. Die Zustände werden dabei als Kreise und die Übergänge als Querbalken dargestellt (Abb. \ref{petrinetbase}). + \begin{figure} [h] + \includegraphics[width=\textwidth]{Petrinet1.png} + \caption{Ein einfaches Petrinetz bestehend aus den Zuständen $p_{1}$, $p_{2}$, $p_{3}$, $p_{4}$, $p_{5}$, $p_{6}$, $p_{7}$, dargestellt als Kreise und den Übergängen $t_{1}$, $t_{2}$, $t_{3}$, $t_{4}$, $t_{5}$, $t_{6}$, dargestellt als Querbalken \cite{petrinets}.} + \label{petrinetbase} + \end{figure} + In einem Petrinet kann auf jedem Zustand ein Token platziert werden, um ein Gesamtzustand des Systems zu repräsentieren. Ein Übergang kann ausgelöst werden, wenn alle Zustände die auf ihn zeigen mindestens einen Token beinhalten. In dem Beispielgraphen in Abbildung \ref{petrinetmarked} kann nur Übergang $t_{2}$ feuern, da ein Token in $p_{1}$ ist. Bei den Übergängen $t_{3}$ und $t_{5}$ liegt nur ein Token in $p_{5}$ und $p_{7}$, aber keiner in $p_{3}$. + \begin{figure} [h] + \includegraphics[width=\textwidth]{Petrinetmarked.png} + \caption{Ein einfaches Petrinetz bestehend aus den Zuständen $p_{1}$, $p_{2}$, $p_{3}$, $p_{4}$, $p_{5}$, $p_{6}$, $p_{7}$, dargestellt als Kreise und den Übergängen $t_{1}$, $t_{2}$, $t_{3}$, $t_{4}$, $t_{5}$, $t_{6}$, dargestellt als Querbalken. Die Zustände $p_{1}$, $p_{5}$ und $p_{7}$ haben ein Token, weshalb nur Übergang $t_{2}$ ausgelöst werden kann \cite{petrinets}.} + \label{petrinetmarked} + \end{figure} + Nachdem Übergang $t_{2}$ ausgelöst hat, liegt ein neuer Token in $p_{2}$ und $p_{3}$ (Abb. \ref{petrinetmarkedfree}). Der Token in $p_{3}$ ist nötig, damit die Übergänge $t_{3}$ und $t_{5}$ ausgelöst werden können. Ebenso kann ein erneutes Sequenzielles auslösen von $t_{1}$ und $t_{2}$ immer weiter Token in $p_{3}$ erzeugen. Dieser Teil ist also ein Erzeuger. Die erzeugten Token in $p_{3}$ können entweder in $t_{3}$ und $t_{4}$ oder $t_{5}$ und $t_{6}$ verbraucht werden. Die Übergangsequenzen sind also im Konflikt zueinander. + \begin{figure} [h] + \includegraphics[width=\textwidth]{Petrinetmarkedfree.png} + \caption{Ein einfaches Petrinetz bestehend aus den Zuständen $p_{1}$, $p_{2}$, $p_{3}$, $p_{4}$, $p_{5}$, $p_{6}$, $p_{7}$, dargestellt als Kreise und den Übergängen $t_{1}$, $t_{2}$, $t_{3}$, $t_{4}$, $t_{5}$, $t_{6}$, dargestellt als Querbalken. Die Zustände $p_{2}$, $p_{5}$, $p_{7}$ und $p_{3}$ haben ein Token, weshalb die Übergänge $t_{3}$ und $t_{5}$ ausgelöst werden können \cite{petrinets}.} + \label{petrinetmarkedfree} + \end{figure} + Die Feststellung, welche Sequenziellen Übergänge und Gesamtzustände aus einem Initialen Marking oder der Initialen Tokenverteilung $mu$ möglich ist, wird \textit{Reachability} genannt. Ein Zustand $\mu'$ ist direkt erreichbar, wenn er durch das auslösen eines möglichen Übergangs erzeugt wird. Ein Zustand $\mu$ ist allgemein erreichbar, wenn er durch einen Zustand direkt erreichbar ist, welcher selber allgemein oder direkt erreichbar ist. Eine \textit{Reachability} Menge $R(M)$ kann für ein Petrinetz $M = (P, T, I, O, \mu)$ mit der Zustandsmenge $P$, der Übergangsmenge $T$, der Menge von Input und Output Funktionen für Übergänge $I$ und $O$ und dem Initialen Marking $\mu$ definiert werden, als die Menge aller Markings, die durch den Markierten Petrinetz erreicht werden können \cite{petrinets}. Mit Blick auf den zuvor definierten Hypergraphen \ref{hypergraph} können die Zustände in einem Petrinetz als Knoten in einem Hypergraphen und die Übergänge als Hyperkanten verstanden werden. Dann erlaubt es die etablierte Nutzung von Petrinetzten um die Erfüllbarkeit einer Abfolge von Hyperkanten Übergängen zu untersuchen. Insbesondere bei Reaktionsnetzwerken, kann so durch ein Initiales Marking der Startmoleküle oder eine erzeugende Kante ohne Input, gewährleisten, dass nur Reaktionen stattfinden, für die alle nötigen Edukte vorliegen. \subsection{NMR-Spektroskopie} \subsubsection{Spektren} Um die im Hypergraphen entwickelten organischen Moleküle zu untersuchen eignet sich NMR-Spektroskopie. Für die Erklärung der Grundlagen der NMR-Spektroskopie wurde das Lehrbuch Organische Chemie von Peter Vollhardt \cite{ocwiley} verwendet. Spektroskopie (lat. Erscheinung, Sichtbarwerden) befasst sich mit der Darstellung realer Eigenschaften durch eine Auftragung einer kontinuierlichen oder kleinschrittig gestaffelten Größe gegen die Intensität. In der organischen Chemie werden vor allem vier Spektroskopie Typen verwendet. Als kleinschrittig gestaffeltes Spektrum die Massenspektroskopie, bei der ein Molekül in kleinere geladene Fragmente geteilt wird. Diese Fragmente können über ein ganzzahliges Masse-Ladungs-Verhältnis und ihre Häufigkeit Charakterisiert werden. Zerstörungsfrei hingegen sind die kontinuierlichen, auf elektromagnetischen Wellen basierenden Absorptions- oder Resonanzspektren. Die verbreitetsten Resonanzspektren sind dabei UV/Vis und Infrarot. Die verwendeten Elektromagnetische Strahlung ist dabei im UV/Vis (200 - 800 nm) und Infrarot (800 nm - 1 mm). Die meist verbreitetste Spektroskopie hingegen ist die Kern-Magnet-Resonanz-Spektroskopie (Nucleus-Magnetic-Resonance, kurz NMR-Spektroskopie). UV-Resonanzspektroskopie ist möglich, wobei die Menge von Molekülen, die dafür verwendbar sind, sehr gering ist. Die elektromagnetischen Wellen für NMR sind im Radiowellenbereich (über 100 mm) \cite{ocwiley}. @@ -179,7 +285,7 @@ \begin{center} \begin{tabular}{ |c|c|c| } \label{tablepeakheight} - Anzahl chemisch Äquivalenter \\ Wasserstoffe N & Multiplett Name & relative Peakhöhe \\ + Anzahl chemisch Äquivalenter & & \\ Wasserstoffe N & Multiplett Name & relative Peakhöhe \\ \hline 0 & Singulett (s) & 1 \\ 1 & Dublett (d) & 1 : 1 \\ @@ -193,11 +299,37 @@ \end{center} \end{table} \subsubsection{Spektrum Analyse} - Wir betrachten nun ein Spektrum von ... um die + Wir betrachten nun ein Spektrum von 1,1,2-Trichlorpropan. Nach der Rotationssymmetrie lassen sich alle Wasserstoffe der Methylgruppe aufeinander abbilden. Durch die an der 1-C Position gebundenen Chloratome, gibt es aber keine Symmetrie von den Wasserstoffen der Endpositionen aufeinander. Es gibt also 3 verschiedene Wasserstofftypen. Ebenso lässt sich sagen, dass das Signal für die Methylgruppe mit 3 Wasserstoffen eine gesamtintensität von 3 aufweist. Da die beiden anderen Wasserstofftypen nur jeweils ein Proton umfassen, haben sie eine Intensität von 1. Die H$_{c}$ Methylwassestoffe haben zu dem 2-C H$_{b}$ Wasserstoff einen Abstand von 3 Bindungen. Die beiden Signale spalten einander also jeweils mit der Kopplungskonstante $j_{bc} = 6.8$. Das H$_{c}$-Signal wird dabei als ein Dublett aufgespalten, da nur ein chemisch äquivalenter Kern benachbart ist. Der Wasserstoff der 1-C Position H$_{a}$ und der Wasserstoff der 2-C Position sind zueinander ebenfalls 3 Bindungen entfernt und spalten einander mit der Kopplungskonstante $j_{ab} = 3.6$ auf. Da zu dem H$_{a}$ nur ein chemisch äquivalentes H$_{b}$ benachbart ist, wird das H$_{a}$ Signal zu einem Dublett aufgespalten. Das H$_{b}$ hat sowohl H$_{a}$, als auch 3 H$_{c}$ in seiner Nachbarschaft. Darum wird es von den 3 H$_{c}$ zu einem Quartett und von dem H$_{a}$ zu einem Dublett aufgespalten. Es entsteht ein Dublett in Quartett. Da Chlor elktronenziehend ist, wird mit zunehmender Chlorsubstitution, das Proton immer weiter entschirmt und das Signal erscheint bei höherer Verschiebung. Das H$_{a}$ hat mit zwei benachbarten Chloratomen die größte, H$_{b}$ mit einem benachbarten Chloratom die mittlere und H$_{c}$ mit keinen benachbarten Chloratomen die niedrigste Chemische Verschiebung (Abb. \ref{nmrex}). + \begin{figure} [h] + \includegraphics[width=\textwidth]{nmrex.jpg} + \caption{$^{1}$H-NMR von 1,1,2-Trichlorpropan. Der Methylwasserstoff (H$_{c}$ rot) hat ein Dublett bei 1.68 ppm mit Intensität 3, der zentrale Wasserstoff (H$_{b}$ grün) hat bei 4.35 ein Dublett in Quartett mit Signalstärke 1 und der Endwasserstoff (H$_{a}$ blau) erzeugt ein Dublett bei 5.96 ppm mit Signalstärke 1 \cite{ocwiley}. } + \label{nmrex} + \end{figure} \subsubsection{Schreibweise} In einem Wissenschaftlichen Kontext wird nicht immer das gesamte Spektrum als Bild angegeben. Um trotzdem eine Angabe zu machen, die das Spektrum ausreichend Beschreibt, muss ein aussagekräftiger String verwendet werden. Für Chlorethan, wäre dass zum Beispiel $^{1}$H-NMR (300 MHz): $\delta$ 1.488 (-CH$_{3}$, 3, t, $^{3}J = 7.232$), 1.488 (-CH$_{2}$-, 2, q, $^{3}J = 7.232$). Für jeden Kern wird dabei, in der Reihenfolge, die Verschiebung in ppm, eine kurze Zuordnung zum Kern, die Intensität, die Multiplettaufspaltung und die Stärke der Aufspaltung genannt. Für die Stärke der Aufspaltung wird zudem angegeben, über wie viele Bindungen diese Interaktion stattfindet. Für das ganze Spektrum wird auch angegeben, mit welcher Frequenz oder Feldstärke das Spektrometer eingestellt wurde. \subsubsection{Kohlenstoff NMR} Der neben Wasserstoff am häufigsten untersuchte Kern ist Kohlenstoff. Für sein NMR wird $^{13}$C verwendet und ein Lösungsmittel mit $^{12}$C eingesetzt. Das Spektrum verhält sich dabei größtenteils genauso, wie das von Wasserstoff, mit der Ausnahme, dass $^{13}$C fast nie nebeneinander vorliegt, also keine $^{13}$C,$^{13}$C Multiplett Interaktion stattfindet. $^{13}$C kann aber durchaus mit $^{1}$H interagieren. Diese Kopplung wird häufig gezielt neutralisiert, da der $^{13}$C Kern weniger leicht angeregt wird und so ein schlechteres Signal/Rausch-Verhältnis vorliegt. Kleinere Peaks können so leichter im Rauschen untergehen. Darum wird oft ein $^{1}$H Breitband entkoppeltes $^{13}$C Spektrum aufgenommen. Die Notation dafür ist $^{13}$C{$^{1}$H}. Um dies zu erreichen, wird ein breites Wasserstofffrequenz Signal während der gesamten Messung eingestrahlt. Das resultierende Spektrum weist für jeden chemisch äquivalenten Kohlenstoff nur einen Peak auf. Die Peak Fläche wird dabei je nach ausgeblendeten Kern unterschiedlich beeinflusst, weshalb die Intensität nur noch als Richtwert und nicht mehr als absolute Größe betrachtet werden kann. + \subsection{Dichte Funktional Theorie DFT} + Die Dichte Funktional Theorie (DFT) vereinfach die Quantenchemischen Atomorbitale als eine über den Raum verteilte Elektronendichtefunktion $\rho[r]$. Für ein gegebens Molekül lässt sich daraus die Kinetische Energie $T$ (Gleichung \ref{dftkin}), die Energie der Elektronen-Protonen-Wechselwirkung $V_{eN}$ (Gleichung \ref{dftpotn}), sowie die die Energie der Elektronen-Protonen-Wechselwirkung $V_{ee}$ (Gleichung \ref{dftpote}) also Integral dieser Dichtefunktion über den gesamten Raum $r$ bestimmen. + \begin{equation} \label{dftkin} + T[\rho] = C \int \rho(r)^{\frac{5}{5}} dr + \end{equation} + \begin{equation} \label{dftpotn} + V_{eN}[\rho] = -j_{0}Z_{0} \int \frac{\rho(r)}{r} dr + \end{equation} + \begin{equation} \label{dftpote} + V_{ee}[\rho] = \frac{1}{2}j_{0} \int \frac{\rho(r_{1})\rho(r_{1})}{|r_{1}-r_{2}|} dr_{1}dr_{2} + \end{equation} + Die Gesamtenergie des Moleküls lässt sich als Summe aller Teilenergien ausdrücken (Gleichung \ref{dftEtot}). + \begin{equation} \label{dftEtot} + E_{TF}[\rho] = T[\rho] + V_{eN}[\rho] + V_{ee}[\rho] + \end{equation} + Nach dem Variationsprinzip ist die tatsächliche Elektronenkonfiguration genau dann erreicht, wenn die Gesamtenergie für die feste Elektronenzahl und Kernzusammensetzung den niedrigsten Wert erreicht. Während die Elektronendichte variiert wird, ist auch die Position der Kerne festgelegt. Die beste gefundene Konfiguration ist dabei immer energetisch ungünstiger, als die tatsächliche Konfiguration, wobei der gefundene Minimalwert das System am besten beschreibt \cite{atkinsdft}. + Um die Bestimmung der optimale Dichteverteilung zu vereinfachen, wird diese Funktion $\rho(r)$ nach dem Fourierprinzip als Linearkombination von Basisfunktionen $\eta$, mit einem Faktor $d_{K}^{\mu\nu}$ ausgedrückt (Gleichung \ref{gaussian}). + \begin{equation} \label{gaussian} + \rho_{\mu\nu}(r) = \sum_{K} d_{K}^{\mu\nu} \eta_{K} + \end{equation} + Die hierfür verwendeten Basisfunktionen können variieren, sind aber meistens Slater oder Gauss-Funktionen \cite{DFTORCA}. \section{Methoden} \subsection{M\o{}d} \subsection{ORCA} diff --git a/Report/Petrinet1.png b/Report/Petrinet1.png new file mode 100644 index 0000000000000000000000000000000000000000..638fda9a5e8bade0f5eb95e35d8bcc8158b6df85 GIT binary patch literal 47471 zcmYg&2RN7g`}VgXLfIn`zV^yUB_ky=Q&tgWM`f>)ne0twDJc>~sEicZLZwKGvZat! 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100644 --- a/Report/refs.bib +++ b/Report/refs.bib @@ -9,6 +9,21 @@ year = {2012}, type = {journal Article} } +@article{DFTORCA, + author = {Neese, Frank and Wennmohs, Frank and Becker, Ute and Riplinger, Christoph}, + title = {The ORCA quantum chemistry program package}, + journal = {The Journal of Chemical Physics}, + volume = {152}, + number = {22}, + pages = {224108}, + year = {2020}, + month = {06}, + abstract = {In this contribution to the special software-centered issue, the ORCA program package is described. We start with a short historical perspective of how the project began and go on to discuss its current feature set. ORCA has grown into a rather comprehensive general-purpose package for theoretical research in all areas of chemistry and many neighboring disciplines such as materials sciences and biochemistry. ORCA features density functional theory, a range of wavefunction based correlation methods, semi-empirical methods, and even force-field methods. A range of solvation and embedding models is featured as well as a complete intrinsic to ORCA quantum mechanics/molecular mechanics engine. A specialty of ORCA always has been a focus on transition metals and spectroscopy as well as a focus on applicability of the implemented methods to “real-life” chemical applications involving systems with a few hundred atoms. In addition to being efficient, user friendly, and, to the largest extent possible, platform independent, ORCA features a number of methods that are either unique to ORCA or have been first implemented in the course of the ORCA development. Next to a range of spectroscopic and magnetic properties, the linear- or low-order single- and multi-reference local correlation methods based on pair natural orbitals (domain based local pair natural orbital methods) should be mentioned here. Consequently, ORCA is a widely used program in various areas of chemistry and spectroscopy with a current user base of over 22 000 registered users in academic research and in industry.}, + issn = {0021-9606}, + doi = {10.1063/5.0004608}, + url = {https://doi.org/10.1063/5.0004608}, + eprint = {https://pubs.aip.org/aip/jcp/article-pdf/doi/10.1063/5.0004608/16740678/224108_1_online.pdf}, +} @misc{ Nobody06, author = "Nobody Jr", title = "My Article", @@ -77,4 +92,106 @@ author={Norman, Richard OC}, year={2017}, publisher={Routledge} -} \ No newline at end of file +} +@article{lewisrep, + author = {Packer, John E. and Woodgate, Sheila D.}, + title = {Lewis structures, formal charge, and oxidation numbers: A more user-friendly approach}, + journal = {Journal of Chemical Education}, + volume = {68}, + number = {6}, + pages = {456-456}, + year = {1991}, + month = {06}, + abstract = {This paper presents a set of rules for writing Lewis structures requiring only the ability to add, subtract, count, and know the number of valence electrons of neutral atoms.}, + issn = {0021-9584}, + doi = {10.1021/ed068p456}, + url = {https://doi.org/10.1021/ed068p456}, + eprint = {https://pubs.acs.org/jceda8/article-pdf/68/6/456/416109/ed068p456.pdf}, +} +@article{hypergraphpath, + author = {Spencer Krieger and John Kececioglu}, + title ={Shortest Hyperpaths in Directed Hypergraphs for Reaction Pathway Inference}, + + journal = {Journal of Computational Biology}, + volume = {30}, + number = {11}, + pages = {1198-1225}, + year = {2023}, + doi = {10.1089/cmb.2023.0242}, + + URL = { + + + https://journals.sagepub.com/doi/abs/10.1089/cmb.2023.0242 + + + }, + eprint = { + + + https://journals.sagepub.com/doi/pdf/10.1089/cmb.2023.0242 + + + } + , + abstract = { Signaling and metabolic pathways, which consist of chains of reactions that produce target molecules from source compounds, are cornerstones of cellular biology. Properly modeling the reaction networks that represent such pathways requires directed hypergraphs, where each molecule or compound maps to a vertex, and each reaction maps to a hyperedge directed from its set of input reactants to its set of output products. Inferring the most likely series of reactions that produces a given set of targets from a given set of sources, where for each reaction its reactants are produced by prior reactions in the series, corresponds to finding a shortest hyperpath in a directed hypergraph, which is NP-complete.We give the first exact algorithm for general shortest hyperpaths that can find provably optimal solutions for large, real-world, reaction networks. In particular, we derive a novel graph-theoretic characterization of hyperpaths, which we leverage in a new integer linear programming formulation of shortest hyperpaths that for the first time handles cycles, and develop a cutting-plane algorithm that can solve this integer linear program to optimality in practice. Through comprehensive experiments over all of the thousands of instances from the standard Reactome and NCI-PID reaction databases, we demonstrate that our cutting-plane algorithm quickly finds an optimal hyperpath—inferring the most likely pathway—with a median running time of under 10 seconds, and a maximum time of less than 30 minutes, even on instances with thousands of reactions. We also explore for the first time how well hyperpaths infer true pathways, and show that shortest hyperpaths accurately recover known pathways, typically with very high precision and recall.Source code implementing our cutting-plane algorithm for shortest hyperpaths is available free for research use in a new tool called Mmunin. } +} +@ARTICLE{chordlesscycle, + author = {{Silva Dias}, Elis{\^a}ngela and {Castonguay}, Diane and {Longo}, Humberto and {Abdala Rfaei Jradi}, Walid}, + title = "{Efficient Enumeration of Chordless Cycles}", + journal = {arXiv e-prints}, + keywords = {Computer Science - Data Structures and Algorithms, Computer Science - Discrete Mathematics}, + year = 2013, + month = sep, + eid = {arXiv:1309.1051}, + pages = {arXiv:1309.1051}, + doi = {10.48550/arXiv.1309.1051}, + archivePrefix = {arXiv}, + eprint = {1309.1051}, + primaryClass = {cs.DS}, + adsurl = {https://ui.adsabs.harvard.edu/abs/2013arXiv1309.1051S}, + adsnote = {Provided by the SAO/NASA Astrophysics Data System} +} +@inbook{ilp, + publisher = {John Wiley & Sons, Ltd}, + isbn = {9781118166000}, + title = {Linear Programming—Fundamentals}, + booktitle = {Applied Integer Programming}, + doi = {https://doi.org/10.1002/9781118166000}, + url = {https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/9781118166000}, + eprint = {https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/9781118166000}, + year = {2009}, + keywords = {traveling salesman problem, Hamiltonian paths, machine sequencing problems, vehicle Routing, genome sequencing}, +} +@article{petrinets, + author = {Peterson, James L.}, + title = {Petri Nets}, + year = {1977}, + issue_date = {Sept. 1977}, + publisher = {Association for Computing Machinery}, + address = {New York, NY, USA}, + volume = {9}, + number = {3}, + issn = {0360-0300}, + url = {https://doi.org/10.1145/356698.356702}, + doi = {10.1145/356698.356702}, + journal = {ACM Comput. Surv.}, + month = sep, + pages = {223–252}, + numpages = {30} +} +@book{atkinsdft, + abstract = {This text unravels those fundamental physical principles which explain how all matter behaves. It takes us from the foundations of quantum mechanics, through quantum models of atomic, molecular, and electronic structure, and on to discussions of spectroscopy, and the electronic and magnetic properties of molecules.}, + author = {Atkins, P. W. and Friedman, R. S.}, + address = {Oxford}, + booktitle = {Molecular quantum mechanics}, + edition = {5th ed. / Peter Atkins and Ronald Friedman.}, + isbn = {9780199541423}, + keywords = {Quantum chemistry ; Science}, + language = {eng}, + publisher = {Oxford University Press}, + title = {Molecular quantum mechanics }, + year = {2011}, +} + +